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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230208001
摘要:
以苯乙烯（St）、马来酸酐（MA）、甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）为单体，通过自稳定沉淀聚合反应制备了带有环氧基团的形貌规整、粒径均一的纳米粒子（PMG），该纳米粒子可作为乳化剂稳定皮克林乳液，并利用环氧基团来固定化脂肪酶。系统研究了单体投料比、溶剂对纳米粒子形貌和化学组成的影响，以及纳米粒子添加量、脂肪酶质量浓度、溶剂对皮克林乳液粒径和酶催化反应的影响。结果表明，当n(GMA)∶n(St)∶n(MA)为2∶1∶1、纳米粒子质量分数为0.5%、脂肪酶初始质量浓度为3 mg/mL、正庚烷与去离子水体积比为5∶5时，固定化脂肪酶的催化比活性最高，是游离酶催化比活性的7.5倍，且具有优良的重复使用性能。
以苯乙烯（St）、马来酸酐（MA）、甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）为单体，通过自稳定沉淀聚合反应制备了带有环氧基团的形貌规整、粒径均一的纳米粒子（PMG），该纳米粒子可作为乳化剂稳定皮克林乳液，并利用环氧基团来固定化脂肪酶。系统研究了单体投料比、溶剂对纳米粒子形貌和化学组成的影响，以及纳米粒子添加量、脂肪酶质量浓度、溶剂对皮克林乳液粒径和酶催化反应的影响。结果表明，当n(GMA)∶n(St)∶n(MA)为2∶1∶1、纳米粒子质量分数为0.5%、脂肪酶初始质量浓度为3 mg/mL、正庚烷与去离子水体积比为5∶5时，固定化脂肪酶的催化比活性最高，是游离酶催化比活性的7.5倍，且具有优良的重复使用性能。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230307002
摘要:
以牛血清蛋白（BSA）为模板分子、多巴胺为功能单体和交联剂、高碘酸钠为氧化剂，制备了BSA表面印迹表面等离子共振（SPR）生物传感器。通过聚丙烯酸（PAA-SH）与BSA的氢键作用预先固定BSA，增加印迹效率，同时在聚多巴胺表面非印迹区域修饰部分水解的聚（2-甲基-2-噁唑啉）（PMOXA-EI）抵抗蛋白质的非特异性吸附。通过X射线光电子能谱、原子力显微镜、可变角光谱椭偏仪和静态水接触角对制备的BSA表面印迹SPR生物传感器进行表征。对质量浓度为0.1～10 μg/mL的BSA水溶液进行SPR吸附研究，检测限和定量限分别达到了53 ng/mL和161 ng/mL。以β-乳球蛋白、卵白蛋白、溶菌酶和细胞色素C为参比蛋白进行选择性研究，相应的选择性系数分别达到了4.43、3.45、3.17和3.64。上述5种蛋白混合溶液中BSA的检测回收率在97.5%～102.5%。
以牛血清蛋白（BSA）为模板分子、多巴胺为功能单体和交联剂、高碘酸钠为氧化剂，制备了BSA表面印迹表面等离子共振（SPR）生物传感器。通过聚丙烯酸（PAA-SH）与BSA的氢键作用预先固定BSA，增加印迹效率，同时在聚多巴胺表面非印迹区域修饰部分水解的聚（2-甲基-2-噁唑啉）（PMOXA-EI）抵抗蛋白质的非特异性吸附。通过X射线光电子能谱、原子力显微镜、可变角光谱椭偏仪和静态水接触角对制备的BSA表面印迹SPR生物传感器进行表征。对质量浓度为0.1～10 μg/mL的BSA水溶液进行SPR吸附研究，检测限和定量限分别达到了53 ng/mL和161 ng/mL。以β-乳球蛋白、卵白蛋白、溶菌酶和细胞色素C为参比蛋白进行选择性研究，相应的选择性系数分别达到了4.43、3.45、3.17和3.64。上述5种蛋白混合溶液中BSA的检测回收率在97.5%～102.5%。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230408001
摘要:
首先采用静电纺丝制备聚丙烯腈/聚乙烯吡咯烷酮（PAN/PVP）纤维膜，再经水浸渍处理获得多孔聚丙烯腈（PPAN）纤维膜。通过傅里叶变换红外（FT-IR）光谱、热重分析（TGA）探究纤维成孔机理，采用X射线光电子能谱（XPS）研究多孔纤维膜中PAN与PVP分子间相互作用力；同时探究PAN与PVP质量比对多孔纤维膜形貌、比表面积、润湿性、力学性能、油/水分离性能的影响，并确定最佳配比。结果表明当m（PAN）/m（PVP）=1∶2时，PPAN纤维膜具有较高的力学性能；对正己烷/水混合物的分离通量高达（46318 ± 3879） L/（m2·h·bar）（1 bar=0.1 MPa），分离效率为（96.01 ± 0.38）%；还实现了对不同种类油/水混合物的高效分离。此外，该PPAN纤维膜表现出优异的循环分离性能，经10次循环分离，通量损失率仅为8.9%。
首先采用静电纺丝制备聚丙烯腈/聚乙烯吡咯烷酮（PAN/PVP）纤维膜，再经水浸渍处理获得多孔聚丙烯腈（PPAN）纤维膜。通过傅里叶变换红外（FT-IR）光谱、热重分析（TGA）探究纤维成孔机理，采用X射线光电子能谱（XPS）研究多孔纤维膜中PAN与PVP分子间相互作用力；同时探究PAN与PVP质量比对多孔纤维膜形貌、比表面积、润湿性、力学性能、油/水分离性能的影响，并确定最佳配比。结果表明当m（PAN）/m（PVP）=1∶2时，PPAN纤维膜具有较高的力学性能；对正己烷/水混合物的分离通量高达（46318 ± 3879） L/（m2·h·bar）（1 bar=0.1 MPa），分离效率为（96.01 ± 0.38）%；还实现了对不同种类油/水混合物的高效分离。此外，该PPAN纤维膜表现出优异的循环分离性能，经10次循环分离，通量损失率仅为8.9%。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230413002
摘要:
利用浸渍和高温还原法制备了一种由氮掺杂石墨烯包覆泡沫铁（N-rGO/IF）复合阳极，该阳极为大比表面积的三维结构且亲水性良好，可实现高密度微生物负载（1534 μg/cm2）。利用该N-rGO/IF阳极，将原电池集成在微生物燃料电池装置中以增加新的产电方式，从而组成了混合微生物燃料电池。电化学测试结果显示，在原电池（功率密度0.3585 mW/cm2）的增强作用下，以N-rGO/IF为复合阳极的混合微生物燃料电池实现了0.6019 mW/cm2的最大功率密度。结果表明，N-rGO/IF复合阳极可用于设计和制造大功率混合微生物燃料电池。
利用浸渍和高温还原法制备了一种由氮掺杂石墨烯包覆泡沫铁（N-rGO/IF）复合阳极，该阳极为大比表面积的三维结构且亲水性良好，可实现高密度微生物负载（1534 μg/cm2）。利用该N-rGO/IF阳极，将原电池集成在微生物燃料电池装置中以增加新的产电方式，从而组成了混合微生物燃料电池。电化学测试结果显示，在原电池（功率密度0.3585 mW/cm2）的增强作用下，以N-rGO/IF为复合阳极的混合微生物燃料电池实现了0.6019 mW/cm2的最大功率密度。结果表明，N-rGO/IF复合阳极可用于设计和制造大功率混合微生物燃料电池。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230309001
摘要:
采用煅烧钻铁双金属的普鲁士蓝类似物（CoFe PBA）的方法获得了包裹钴铁合金的碳纳米管催化剂（CoFe@Cs），然后使用真空抽滤制备复合催化膜。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射图谱（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等对样品的形貌及组成进行表征；以四环素（TC ）为目标污染物对所制备催化剂及催化膜的催化机理及性能进行测试。结果表明，改变煅烧温度可以有效调控碳纳米管催化剂的形貌及组成。其中，在900 °C煅烧温度下制备的碳纳米管催化剂（CoFe@Cs-900）主要产生以硫酸根自由基及单线态氧为主的活性氧物质，并可对TC进行快速的降解去除。由其组装的碳纳米管催化膜在24 h错流过滤中对TC的降解去除率大于99%，水通量保持在172 L/(m2·h)，表现出优异的膜催化降解性能。
采用煅烧钻铁双金属的普鲁士蓝类似物（CoFe PBA）的方法获得了包裹钴铁合金的碳纳米管催化剂（CoFe@Cs），然后使用真空抽滤制备复合催化膜。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射图谱（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等对样品的形貌及组成进行表征；以四环素（TC ）为目标污染物对所制备催化剂及催化膜的催化机理及性能进行测试。结果表明，改变煅烧温度可以有效调控碳纳米管催化剂的形貌及组成。其中，在900 °C煅烧温度下制备的碳纳米管催化剂（CoFe@Cs-900）主要产生以硫酸根自由基及单线态氧为主的活性氧物质，并可对TC进行快速的降解去除。由其组装的碳纳米管催化膜在24 h错流过滤中对TC的降解去除率大于99%，水通量保持在172 L/(m2·h)，表现出优异的膜催化降解性能。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230222001
摘要:
在过去20年，溶液加工制备本体异质结有机太阳能电池（BHJ-OSCs）发展迅速，其能量转换效率（PCE）已经超过19%，但器件的能量损失（Eloss）相对较大，成为限制其光伏性能的瓶颈因素。因此，通过降低能量损失进一步提高OSCs的PCE成为该领域的研究重点。通过对OSCs中光物理过程的分析，讨论了不同能量损失途径的机理，综述了以下四种策略：（1）减小给受体间的能极差，（2）降低能量无序度，（3）提高器件的发光效率，（4）减小重组能。本文系统总结了降低非富勒烯OSCs体系Eloss的最新进展，为进一步提高该类器件性能提供重要参考。
在过去20年，溶液加工制备本体异质结有机太阳能电池（BHJ-OSCs）发展迅速，其能量转换效率（PCE）已经超过19%，但器件的能量损失（Eloss）相对较大，成为限制其光伏性能的瓶颈因素。因此，通过降低能量损失进一步提高OSCs的PCE成为该领域的研究重点。通过对OSCs中光物理过程的分析，讨论了不同能量损失途径的机理，综述了以下四种策略：（1）减小给受体间的能极差，（2）降低能量无序度，（3）提高器件的发光效率，（4）减小重组能。本文系统总结了降低非富勒烯OSCs体系Eloss的最新进展，为进一步提高该类器件性能提供重要参考。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230322001
摘要:
通过旋涂法制备了有机半导体聚（3-己基噻吩）（P3HT）薄膜，在二氯苯溶剂中引入氯仿对P3HT薄膜进行改性，以改性的P3HT薄膜作为沟道层、离子凝胶作为电解质层制备了有机电化学晶体管（OECT）。通过原子力显微镜、紫外-可见光谱和拉曼光谱探究了氯仿改性对P3HT薄膜粗糙度和分子有序度的影响，采用半导体参数仪研究了氯仿改性对材料电学性能的影响。实验结果表明，氯仿改性降低了P3HT薄膜的粗糙度，提高了分子排列的有序度。氯仿改性后的OECT在−0.5 V和−1 V的电脉冲刺激下呈现显著的神经突触兴奋脉冲电流响应特性，相比于未改性的器件，电导调控幅值分别增加了约2倍和16倍，且延长了其保持特性。基于氯仿改性OECT的人工神经突触网络将MNIST手写数字识别准确率从73.6%提高至92.7%，有望在高性能神经形态计算方面发挥重要作用。
通过旋涂法制备了有机半导体聚（3-己基噻吩）（P3HT）薄膜，在二氯苯溶剂中引入氯仿对P3HT薄膜进行改性，以改性的P3HT薄膜作为沟道层、离子凝胶作为电解质层制备了有机电化学晶体管（OECT）。通过原子力显微镜、紫外-可见光谱和拉曼光谱探究了氯仿改性对P3HT薄膜粗糙度和分子有序度的影响，采用半导体参数仪研究了氯仿改性对材料电学性能的影响。实验结果表明，氯仿改性降低了P3HT薄膜的粗糙度，提高了分子排列的有序度。氯仿改性后的OECT在−0.5 V和−1 V的电脉冲刺激下呈现显著的神经突触兴奋脉冲电流响应特性，相比于未改性的器件，电导调控幅值分别增加了约2倍和16倍，且延长了其保持特性。基于氯仿改性OECT的人工神经突触网络将MNIST手写数字识别准确率从73.6%提高至92.7%，有望在高性能神经形态计算方面发挥重要作用。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230321001
摘要:
结合模板分子前定位、表面印迹法和后修饰策略，在金（Au）基底上构建了分子印迹表面等离子体共振（SPR）传感器，并将其用于骆驼奶粉中β-乳球蛋白（BLG）的检测。首先，在聚多巴胺（PDA）修饰的金片（PDA/Au）上，通过聚丙烯酸（PAA）固定模板分子BLG，以多巴胺为功能单体和交联剂进行印迹，然后在非印迹部分接枝具有抗蛋白质吸附功能的部分水解的聚（2-甲基-2-噁唑啉）（PMOXA-EI），洗脱模板后，得到BLG分子印迹SPR传感器。采用水接触角（WCA）研究了传感器表面亲/疏水的变化，用傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、原子力显微镜（AFM）、可变角光谱椭偏仪（VASE）对其进行表征。结果表明，该传感器对0.21 ～ 10 μg/mL的BLG具有良好的线性关系，检测限为0.12 μg/mL，能快速灵敏地检测出骆驼奶粉中BLG的质量浓度，回收率在100.2% ～ 100.7%。
结合模板分子前定位、表面印迹法和后修饰策略，在金（Au）基底上构建了分子印迹表面等离子体共振（SPR）传感器，并将其用于骆驼奶粉中β-乳球蛋白（BLG）的检测。首先，在聚多巴胺（PDA）修饰的金片（PDA/Au）上，通过聚丙烯酸（PAA）固定模板分子BLG，以多巴胺为功能单体和交联剂进行印迹，然后在非印迹部分接枝具有抗蛋白质吸附功能的部分水解的聚（2-甲基-2-噁唑啉）（PMOXA-EI），洗脱模板后，得到BLG分子印迹SPR传感器。采用水接触角（WCA）研究了传感器表面亲/疏水的变化，用傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、原子力显微镜（AFM）、可变角光谱椭偏仪（VASE）对其进行表征。结果表明，该传感器对0.21 ～ 10 μg/mL的BLG具有良好的线性关系，检测限为0.12 μg/mL，能快速灵敏地检测出骆驼奶粉中BLG的质量浓度，回收率在100.2% ～ 100.7%。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230202001
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首先，以羟基封端的聚二甲基硅氧烷 (PDMS-OH)与三甲氧基硼氧六环 (TMOB)反应制备冲击硬化聚合物 (IHP)；然后，采用乙烯基封端聚二甲基硅氧烷 (viny-PDMS) 与甲基含氢硅油 (PDMS-H) 反应生成交联聚二甲基硅氧烷（交联PDMS）；再通过自由基聚合制备聚2-（（（丁基氨基）羰基）氧代）甲基丙烯酸丁酯）（PBM）。最后，以IHP、PBM和交联PDMS预聚液通过“一锅出”的方式，制备了具有黏附性的吸能弹性体材料 (IHP-EA)。其中，IHP作为其动态交联网络提供吸能特性，交联PDMS作为其稳态交联网络提供机械强度，PBM与底物形成高密度氢键提供其黏附性能。采用多种结构表征方法及性能分析手段，探讨了IHP-EA中不同组分对性能的影响。结果表明: IHP-EA在玻璃基材上的黏附强度达198 kPa，且具备良好的转移黏附和多次黏附能力；同时IHP-EA在4.43 m/s的高速冲击下可实现78.44%的能量吸收率，表现出优异的吸能减震性能。
首先，以羟基封端的聚二甲基硅氧烷 (PDMS-OH)与三甲氧基硼氧六环 (TMOB)反应制备冲击硬化聚合物 (IHP)；然后，采用乙烯基封端聚二甲基硅氧烷 (viny-PDMS) 与甲基含氢硅油 (PDMS-H) 反应生成交联聚二甲基硅氧烷（交联PDMS）；再通过自由基聚合制备聚2-（（（丁基氨基）羰基）氧代）甲基丙烯酸丁酯）（PBM）。最后，以IHP、PBM和交联PDMS预聚液通过“一锅出”的方式，制备了具有黏附性的吸能弹性体材料 (IHP-EA)。其中，IHP作为其动态交联网络提供吸能特性，交联PDMS作为其稳态交联网络提供机械强度，PBM与底物形成高密度氢键提供其黏附性能。采用多种结构表征方法及性能分析手段，探讨了IHP-EA中不同组分对性能的影响。结果表明: IHP-EA在玻璃基材上的黏附强度达198 kPa，且具备良好的转移黏附和多次黏附能力；同时IHP-EA在4.43 m/s的高速冲击下可实现78.44%的能量吸收率，表现出优异的吸能减震性能。
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doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230207001
摘要:
设计合成了具有光热和NO控释放性的抗菌、抗氧化水凝胶。利用Fe3+和戊二醛将聚赖氨酸、单宁酸交联形成水凝胶，并负载NO供体分子S-亚硝基-N-乙酰基-DL-青霉胺获得兼具光热和NO控释功能的水凝胶（NO-Fex-TA20, x = 5, 7, 9）。所合成水凝胶具有良好的光热性能，在1 W/cm2近红外光照射下10 min内温度可达到43.8 ℃。在可见光和37 °C恒温下，水凝胶3 h累计释放的NO达到36.48 µM。抗菌实验表明，水凝胶对金黄色葡萄球菌具有优异的杀菌活性，杀菌活性大于99.9%；同时，其能够高效清除2,2-联苯基-1-苦基胼基（DPPH）自由基，清除率大于84.3%，具有显著的抗氧化效果。
设计合成了具有光热和NO控释放性的抗菌、抗氧化水凝胶。利用Fe3+和戊二醛将聚赖氨酸、单宁酸交联形成水凝胶，并负载NO供体分子S-亚硝基-N-乙酰基-DL-青霉胺获得兼具光热和NO控释功能的水凝胶（NO-Fex-TA20, x = 5, 7, 9）。所合成水凝胶具有良好的光热性能，在1 W/cm2近红外光照射下10 min内温度可达到43.8 ℃。在可见光和37 °C恒温下，水凝胶3 h累计释放的NO达到36.48 µM。抗菌实验表明，水凝胶对金黄色葡萄球菌具有优异的杀菌活性，杀菌活性大于99.9%；同时，其能够高效清除2,2-联苯基-1-苦基胼基（DPPH）自由基，清除率大于84.3%，具有显著的抗氧化效果。
2023, 36(3): 185-202.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230114001
摘要:
高分子水凝胶是一类具有高含水量的聚合物交联网络，可在外界环境刺激下通过吸水或失水过程产生体积溶胀或收缩，良好的生物相容性和可调的力学性能使其在组织工程、仿生形变以及智能驱动等领域备受关注。光作为一种无接触式、可快速开关和具备高时空分辨率的刺激信号，可通过光热效应、光化学反应或光异构化等途径来调控水凝胶的宏观结构和性能，其中光异构化方法因其光照条件温和、高度可逆等优势有着更加广阔的应用前景。本文从光响应性水凝胶的分子设计、制备以及仿生智能驱动等方面，综述了当前基于分子开关异构化的光响应性水凝胶，并对其发展现状、面临的挑战和应用前景进行了展望。
高分子水凝胶是一类具有高含水量的聚合物交联网络，可在外界环境刺激下通过吸水或失水过程产生体积溶胀或收缩，良好的生物相容性和可调的力学性能使其在组织工程、仿生形变以及智能驱动等领域备受关注。光作为一种无接触式、可快速开关和具备高时空分辨率的刺激信号，可通过光热效应、光化学反应或光异构化等途径来调控水凝胶的宏观结构和性能，其中光异构化方法因其光照条件温和、高度可逆等优势有着更加广阔的应用前景。本文从光响应性水凝胶的分子设计、制备以及仿生智能驱动等方面，综述了当前基于分子开关异构化的光响应性水凝胶，并对其发展现状、面临的挑战和应用前景进行了展望。
2023, 36(3): 203-220.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221229001
摘要:
水凝胶是一种在水中溶胀的聚合物网络，与生物组织具有结构上的相似性。传统水凝胶中聚合物网络的不均匀性和高含水量使得水凝胶的力学性能较弱，远远低于高强韧的生物组织，限制了其作为结构材料在生物工程等领域的应用。近年来，科研人员在提高水凝胶力学性能方面取得了很大进展，开发了很多高强韧水凝胶，如双网络（DN）水凝胶、动态键水凝胶、缠结远超交联的水凝胶和纤维复合凝胶材料等。本文首先简述了为增强水凝胶力学性能而不断进行的努力，随后介绍了水凝胶强度和韧性的关系，最后根据不同种类高强韧水凝胶的形变和破坏行为，分析其聚合物网络结构中的能量耗散机制，从而解释这些水凝胶高强韧的结构起源。
水凝胶是一种在水中溶胀的聚合物网络，与生物组织具有结构上的相似性。传统水凝胶中聚合物网络的不均匀性和高含水量使得水凝胶的力学性能较弱，远远低于高强韧的生物组织，限制了其作为结构材料在生物工程等领域的应用。近年来，科研人员在提高水凝胶力学性能方面取得了很大进展，开发了很多高强韧水凝胶，如双网络（DN）水凝胶、动态键水凝胶、缠结远超交联的水凝胶和纤维复合凝胶材料等。本文首先简述了为增强水凝胶力学性能而不断进行的努力，随后介绍了水凝胶强度和韧性的关系，最后根据不同种类高强韧水凝胶的形变和破坏行为，分析其聚合物网络结构中的能量耗散机制，从而解释这些水凝胶高强韧的结构起源。
2023, 36(3): 221-239.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221128001
摘要:
两亲性阳离子聚合物在抗细菌感染，尤其是抵抗细菌耐药、突破细菌生物膜障碍中发挥着重要作用。为了进一步增加阳离子聚合物与细菌等病原体的相互作用，在提高杀菌效率的同时提高生物相容性，研究者们设计与制备了一系列具有优良性能的阳离子聚合物。本文综述了近年来新型阳离子聚合物的设计、制备及其在抗病原体方面的应用，讨论了不同阳离子聚合物的作用机理与特点，并对该领域所面临的挑战进行了展望。
两亲性阳离子聚合物在抗细菌感染，尤其是抵抗细菌耐药、突破细菌生物膜障碍中发挥着重要作用。为了进一步增加阳离子聚合物与细菌等病原体的相互作用，在提高杀菌效率的同时提高生物相容性，研究者们设计与制备了一系列具有优良性能的阳离子聚合物。本文综述了近年来新型阳离子聚合物的设计、制备及其在抗病原体方面的应用，讨论了不同阳离子聚合物的作用机理与特点，并对该领域所面临的挑战进行了展望。
2023, 36(3): 240-260.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230223002
摘要:
热激活延迟荧光（thermally activated delayed fluorescence，TADF）分子由于三重态上的激子可以通过反向系间窜越到单重态并辐射发出荧光，因此在有机发光二极管（organic light-emitting diode, OLED）中理论上可以实现100%的激子利用率。具有TADF特性的发光材料融合了第一代荧光材料和第二代磷光材料的优点，不仅可以实现100%的内量子效率，还有助于降低器件的材料成本，被誉为第三代OLED发光材料，并成为突破高效稳定蓝光OLED瓶颈的潜在解决方案。本文从发光机理出发，系统阐述了高效稳定蓝光TADF分子的设计策略，包括高荧光量子产率、短延迟荧光寿命、窄发射光谱半峰宽、显著的水平分子取向和良好的光电稳定性等。本文旨在为高性能蓝光TADF分子的开发提供理论支持。最后，总结了当前蓝光TADF材料存在的问题，并对其未来的发展前景进行了展望。
热激活延迟荧光（thermally activated delayed fluorescence，TADF）分子由于三重态上的激子可以通过反向系间窜越到单重态并辐射发出荧光，因此在有机发光二极管（organic light-emitting diode, OLED）中理论上可以实现100%的激子利用率。具有TADF特性的发光材料融合了第一代荧光材料和第二代磷光材料的优点，不仅可以实现100%的内量子效率，还有助于降低器件的材料成本，被誉为第三代OLED发光材料，并成为突破高效稳定蓝光OLED瓶颈的潜在解决方案。本文从发光机理出发，系统阐述了高效稳定蓝光TADF分子的设计策略，包括高荧光量子产率、短延迟荧光寿命、窄发射光谱半峰宽、显著的水平分子取向和良好的光电稳定性等。本文旨在为高性能蓝光TADF分子的开发提供理论支持。最后，总结了当前蓝光TADF材料存在的问题，并对其未来的发展前景进行了展望。
2023, 36(3): 261-274.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221231002
摘要:
乙烯基环丙烷（VCP）是重要的环状单体之一，具有典型的高张力三元环结构，在自由基聚合条件下，能够发生1,5-开环及多种环化反应，生成含有2-戊烯等重复单元的复杂聚合物。聚乙烯基环丙烷（PVCP）具有较小的体积收缩率，是重要的修复材料，在临床等多个领域具有潜在应用价值。本文结合近年来的重要成果，梳理了VCP单体自由基开环聚合的发展过程，重点介绍单体结构设计、聚合物结构控制策略以及结构和材料性能之间的关系。最后，对VCP自由基开环聚合研究领域仍然存在的问题和解决方法进行了总结和展望。
乙烯基环丙烷（VCP）是重要的环状单体之一，具有典型的高张力三元环结构，在自由基聚合条件下，能够发生1,5-开环及多种环化反应，生成含有2-戊烯等重复单元的复杂聚合物。聚乙烯基环丙烷（PVCP）具有较小的体积收缩率，是重要的修复材料，在临床等多个领域具有潜在应用价值。本文结合近年来的重要成果，梳理了VCP单体自由基开环聚合的发展过程，重点介绍单体结构设计、聚合物结构控制策略以及结构和材料性能之间的关系。最后，对VCP自由基开环聚合研究领域仍然存在的问题和解决方法进行了总结和展望。
2023, 36(3): 275-284.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221231001
摘要:
细胞骨架是由微管、肌动蛋白丝和中间纤维三种蛋白丝为主要成分组成的复合动态网络结构，在结合蛋白、辅助调节蛋白和马达蛋白的参与下帮助细胞实现运动、分裂和生长等基本生命过程。研究体外纯化的细胞骨架蛋白和马达蛋白网络，可以深入了解控制自组织亚细胞结构动力学行为的基本原理，为设计类似生命的活性物质和机器提供方向。本文综述了近年来基于纯化蛋白在体外简化环境中实现的细胞骨架蛋白-马达蛋白网络，重点介绍其非平衡本质、活性应力和动态网络的产生，以及这种动态网络对亚细胞结构和宏观尺度活性材料自组织过程的影响。此外，还简要介绍了细胞骨架蛋白-马达蛋白网络在构建体外仿生系统中的应用。
细胞骨架是由微管、肌动蛋白丝和中间纤维三种蛋白丝为主要成分组成的复合动态网络结构，在结合蛋白、辅助调节蛋白和马达蛋白的参与下帮助细胞实现运动、分裂和生长等基本生命过程。研究体外纯化的细胞骨架蛋白和马达蛋白网络，可以深入了解控制自组织亚细胞结构动力学行为的基本原理，为设计类似生命的活性物质和机器提供方向。本文综述了近年来基于纯化蛋白在体外简化环境中实现的细胞骨架蛋白-马达蛋白网络，重点介绍其非平衡本质、活性应力和动态网络的产生，以及这种动态网络对亚细胞结构和宏观尺度活性材料自组织过程的影响。此外，还简要介绍了细胞骨架蛋白-马达蛋白网络在构建体外仿生系统中的应用。
2023, 36(3): 285-292.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20230116001
摘要:
通过在氰基二苯乙烯基元上引入氢键识别位点，驱使单体分子之间产生氢键与π-π堆积作用力的高效加合，构建了具有“成核-链增长”机制的超分子聚合物。通过获取组装热力学参数，揭示了酰胺及脲等不同氢键结构对于超分子聚合行为的影响规律。进一步利用超分子聚合态对于氰基二苯乙烯基元的限域效应，光照条件下特异性获得[2+2]环加成产物。与之相比，单体态时氰基二苯乙烯基元倾向于发生Z/E光异构化反应。这一研究结果可为多路径光化学反应的高效调控提供新的思路。
通过在氰基二苯乙烯基元上引入氢键识别位点，驱使单体分子之间产生氢键与π-π堆积作用力的高效加合，构建了具有“成核-链增长”机制的超分子聚合物。通过获取组装热力学参数，揭示了酰胺及脲等不同氢键结构对于超分子聚合行为的影响规律。进一步利用超分子聚合态对于氰基二苯乙烯基元的限域效应，光照条件下特异性获得[2+2]环加成产物。与之相比，单体态时氰基二苯乙烯基元倾向于发生Z/E光异构化反应。这一研究结果可为多路径光化学反应的高效调控提供新的思路。
2023, 36(3): 293-301.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221107002
摘要:
通过原子转移自由基聚合（ATRP）制备了一种能在紫外光和可见光下发生固液转变的可逆黏合剂，其主链结构为甲基丙烯酸甲酯，侧链为以6个亚甲基为间隔基和短链聚乙二醇（PEG）为尾基的偶氮苯聚合物（PAzo-PEG）。偶氮苯基团在紫外光和可见光的辐照下发生可逆的顺反异构。采用紫外-可见吸收光谱研究了PAzo-PEG的可逆光致异构过程，用差示扫描量热仪（DSC）研究其固液转变。结果表明：反式异构体的Tg高于室温，顺式异构体的Tg低于室温，PAzo-PEG 在光照下宏观表现出可逆固液转变的现象。固态和液态的 PAzo-PEG 不同的黏附能力赋予了 PAzo-PEG 光控可逆黏合的性能。实验测得其反式状态下最大黏附强度能达到 0.97 MPa，而顺式状态下PAzo-PEG的黏附强度降低到 0.03 MPa。在3个黏附循环后其黏附强度仍能保持初始黏附强度的80%。
通过原子转移自由基聚合（ATRP）制备了一种能在紫外光和可见光下发生固液转变的可逆黏合剂，其主链结构为甲基丙烯酸甲酯，侧链为以6个亚甲基为间隔基和短链聚乙二醇（PEG）为尾基的偶氮苯聚合物（PAzo-PEG）。偶氮苯基团在紫外光和可见光的辐照下发生可逆的顺反异构。采用紫外-可见吸收光谱研究了PAzo-PEG的可逆光致异构过程，用差示扫描量热仪（DSC）研究其固液转变。结果表明：反式异构体的Tg高于室温，顺式异构体的Tg低于室温，PAzo-PEG 在光照下宏观表现出可逆固液转变的现象。固态和液态的 PAzo-PEG 不同的黏附能力赋予了 PAzo-PEG 光控可逆黏合的性能。实验测得其反式状态下最大黏附强度能达到 0.97 MPa，而顺式状态下PAzo-PEG的黏附强度降低到 0.03 MPa。在3个黏附循环后其黏附强度仍能保持初始黏附强度的80%。
2023, 36(3): 302-309.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221130001
摘要:
设计了一种核糖体调节器—“立足点开关”（toehold switch）。与传统核糖体调节器设计不同的是，该核糖体调节器的起始密码子（AUG）和核糖体结合位点位于核糖体调节器中发夹结构RNA的环（loop）上，而“茎”（stem）结构是完全互补配对的RNA双链。通过RNA链替换反应，引发链（trigger）RNA能够打开发夹结构RNA，从而激活下游绿色荧光蛋白的表达，导致荧光信号的增长，最终实现对大肠杆菌基因表达的调控。系统研究了“茎”的长度对绿色荧光蛋白表达的调控作用。实验结果表明，当“茎”的长度大于8个碱基时，发夹结构RNA就能有效地抑制绿色荧光蛋白的表达。进一步的共表达实验结果表明，引发链RNA能够打开发夹RNA，从而调控大肠杆菌基因表达。Toehold开关调控的大肠杆菌基因表达系统具有可拓展性，可应用于多基因表达调控，对基因疾病诊疗具有潜在应用价值。
设计了一种核糖体调节器—“立足点开关”（toehold switch）。与传统核糖体调节器设计不同的是，该核糖体调节器的起始密码子（AUG）和核糖体结合位点位于核糖体调节器中发夹结构RNA的环（loop）上，而“茎”（stem）结构是完全互补配对的RNA双链。通过RNA链替换反应，引发链（trigger）RNA能够打开发夹结构RNA，从而激活下游绿色荧光蛋白的表达，导致荧光信号的增长，最终实现对大肠杆菌基因表达的调控。系统研究了“茎”的长度对绿色荧光蛋白表达的调控作用。实验结果表明，当“茎”的长度大于8个碱基时，发夹结构RNA就能有效地抑制绿色荧光蛋白的表达。进一步的共表达实验结果表明，引发链RNA能够打开发夹RNA，从而调控大肠杆菌基因表达。Toehold开关调控的大肠杆菌基因表达系统具有可拓展性，可应用于多基因表达调控，对基因疾病诊疗具有潜在应用价值。
2023, 36(3): 310-320.
doi: 10.14133/j.cnki.1008-9357.20221128002
摘要:
基于对microRNA和短发夹RNA（shRNA）的3′尾功能的理解，提出了一种仅通过缩短shRNA的3′尾与靶标序列的互补长度来降低脱靶效应的方法。此方法可以在不损伤shRNA基因沉默效率的前提下达到降低shRNA脱靶效应的目的，从而有效提高shRNA的基因沉默特异性。此策略不受反义链3′区域序列的限制，可以显著改进RNA干扰设计的规则，一定程度上简化shRNA药物设计中的序列限制，拓宽其作为治疗和诊断工具在医疗中的用途和前景。
基于对microRNA和短发夹RNA（shRNA）的3′尾功能的理解，提出了一种仅通过缩短shRNA的3′尾与靶标序列的互补长度来降低脱靶效应的方法。此方法可以在不损伤shRNA基因沉默效率的前提下达到降低shRNA脱靶效应的目的，从而有效提高shRNA的基因沉默特异性。此策略不受反义链3′区域序列的限制，可以显著改进RNA干扰设计的规则，一定程度上简化shRNA药物设计中的序列限制，拓宽其作为治疗和诊断工具在医疗中的用途和前景。
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